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自20世紀(jì)80年代初首次展示以來(lái),量子點(diǎn)(QDs)成為高清晰度顯示器的優(yōu)秀光源,并于2023年獲得了諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng)。自2014年鈣鈦礦LED首次展示以來(lái),超高量子效率、簡(jiǎn)單的合成和易于調(diào)節(jié)的光學(xué)性質(zhì)使鈣鈦礦納米板(NPs)成為發(fā)光二極管(LED)的有前途的材料。廣泛的努力已經(jīng)生產(chǎn)出最先進(jìn)的鈣鈦礦納米板,在綠色和紅色發(fā)射范圍內(nèi),其外量子效率(EQE)均超過(guò)20%(表S1)。更寬的波長(zhǎng)可調(diào)性和更清晰的發(fā)射提供了更寬的色域,以恢復(fù)自然色彩,使LED屏幕更加生動(dòng)。由于人類的光敏感性在555nm處達(dá)到峰值,它也可以為滿足不同用途的標(biāo)準(zhǔn)和實(shí)現(xiàn)更高的光亮度提供可能性(圖S1)。
傳統(tǒng)量子點(diǎn)的顏色調(diào)整策略是通過(guò)尺寸控制來(lái)實(shí)現(xiàn)的,這種控制依賴于前驅(qū)體組成、反應(yīng)溫度/時(shí)間和配體類型/比例等合成條件。此外,混合鹵化物策略已廣泛用于鈣鈦礦LED的發(fā)射波長(zhǎng)調(diào)諧,該策略可以提供從深藍(lán)到紅外范圍的大且連續(xù)的發(fā)射波長(zhǎng)可調(diào)性。然而,由于在光激發(fā)或電致發(fā)光操作下鹵化物偏析,混合鹵化物鈣鈦礦材料總是存在顏色不穩(wěn)定性。
雖然眾所周知,帶隙/發(fā)射波長(zhǎng)隨著量子點(diǎn)層的增加而變化,但仍然沒(méi)有可用的報(bào)告證明有效的方法可以從具有特定整數(shù)原子層的發(fā)射器中剪裁電致發(fā)光(EL),同時(shí)在光電領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)高效率。與傳統(tǒng)量子點(diǎn)的尺寸控制和鈣鈦礦混合鹵化物策略不同,這些NP led的發(fā)射依賴于原子單位電池單層的數(shù)量[PbX4](也定義為n相)。這一特性使得發(fā)射的波長(zhǎng)具有特異性和離散性,類似于原子中的離散能級(jí)。此外,由于波長(zhǎng)依賴于原子層數(shù)(ALN)而不是尺寸或成分,而更容易受制備條件的影響,因此固定特性可以使LED的發(fā)射波長(zhǎng)具有很高的可重復(fù)性。此外,F(xiàn)?rster共振能量轉(zhuǎn)移(FRET)和電荷轉(zhuǎn)移(CT)通常被認(rèn)為是多相鈣鈦礦LED能量漏斗的原因。然而,對(duì)于合理設(shè)計(jì)LED至關(guān)重要的PL和EL中能量漏斗的確切機(jī)制和差異仍然存在激烈的爭(zhēng)論和有待揭示,特別是在NP系統(tǒng)中,它可以不同于傳統(tǒng)的體準(zhǔn)二維(2D)鈣鈦礦。
北京大學(xué)王立剛 & 劍橋大學(xué)Richard H.Friend等人展示了有效的LEDs,可控制地從n = 3,4,5和≥7 ALN鈣鈦礦NPs中發(fā)射,并在607、638、669和728納米處具有特定和離散的主峰。這些LEDs顯示出26.8%的峰值外量子效率(EQE)和高波長(zhǎng)再現(xiàn)性,批次之間的差異小于1到2 nm。在1.0毫安/平方厘米的條件下,獲得了較高的顏色穩(wěn)定性和最佳T50為267分鐘的工作穩(wěn)定性。